Il entreprend, en 1883-1884, une exploration périlleuse au Maroc, avec une compétence scientifique et une audace qui lui valent d'être aussitôt reconnu par ses pairs de la Société de géographie. Pendant deux ans, à Paris, il écrit la relation de son exploration (Reconnaissance au Maroc, 1888) et réfléchit dans la solitude. Foucauld a été très impressionné, au Maroc, par la foi des musulmans. Il se rend souvent dans les églises, répétant : « Mon Dieu, si vous existez, faites-vous connaître. » Il rencontre, en octobre 1886, l'abbé Huvelin, père spirituel de sa cousine, Marie de Bondy, et se convertit discrètement.

Foucauld désire bientôt devenir prêtre ; il est ordonné le 9 juin 1901, avec le statut de « prêtre libre du diocèse de Viviers ». Saisi par le désert qu'il a connu dans son exploration marocaine, il s'installe dans le Sud algérien, à Béni-Abbès. Il ne sort pas de son ermitage, mais veut être un « frère universel » et « donner l'hospitalité à tout venant, bon ou mauvais, ami ou ennemi, musulman ou chrétien ». Il mène une lutte vigoureuse contre l'esclavage, s'intéresse à l'avenir de l'Algérie (notamment au chemin de fer transsaharien), se lie d'amitié avec le général Laperrine, commandant français du territoire militaire des Oasis, et coopère même avec lui dans certaines de ses tâches colonisatrices.

En 1905, il va s'établir plus au sud, jusqu'au cœur du Sahara, à Tamanrasset, et y mène, comme à Béni-Abbès, une vie de contacts et d'amitié avec les Touareg. Il voudrait fonder des congrégations nouvelles : soit de moines qui vivraient cette existence de présence gratuite à « l'autre » ; soit de laïcs, mariés ou non, qui accepteraient d'être au milieu des hommes ayant d'autres convictions que la foi chrétienne, sans chercher à les convertir. Et c'est dans cet esprit qu'il va passer une partie de son temps, durant les dix dernières années de sa vie, à établir un Dictionnaire français-touareg et un autre touareg-français. De plus il recueillir de multiples données ethnographiques sur les quelques dizaines de milliers de Touareg.

Il meurt dans la solitude la plus complète, n'ayant trouvé

personne qui accepte ses vues, personne pour répondre à ses désirs de fonder un groupe, personne même pour lui succéder à Tamanrasset. Le 1er décembre 1916, il est assassiné par une bande de razzieurs, hostiles moins au témoin du Christ qu'au représentant de l'occupation française.
    

Dans les années qui suivent sa mort, quelques personnes, réunies autour de Louis Massignon, à qui Foucauld avait confié le soin de susciter une « Sodalité » (association d'amitié), perpétuent sa mémoire. Quinze ans après sa mort, naissent, de ce milieu, plusieurs fondations : congrégations religieuses de femmes (Petites Sœurs du Sacré-Cœur et Petites Sœurs de Jésus) et d'hommes (Petits Frères de Jésus), groupes de prêtres et de laïcs. C'est autour des années cinquante que ces différents groupes vont connaître une expansion mondiale, diffusant l'esprit du Frère universel.